研究UV254nm+185nm 光照對甲苯光降解效率的影響

張春洋,馬永亮*(清華大學環(huán)境科學與工程系,環(huán)境模擬與污染控制國家重點實驗室,北京 100084)

 

        甲苯是一種導致大氣光化學污染以及對人體健康造成毒害作用的典型揮發(fā)性有機物,城市大氣環(huán)境中甲苯濃度約為幾到幾十個μg/m3.機動車排放、工業(yè)過程、建筑涂裝、餐飲油煙等均是大氣中甲苯的來源.此外,甲苯作為室內(nèi)污染物之一,長期暴露容易引發(fā)頭痛、神經(jīng)衰弱等疾病.近年來,利用紫外光氧化和紫外光催化氧化去除毒性氣態(tài)VOCs 成為研究熱點.紫外光和臭氧協(xié)同作用即UV/O3 體系能有效地去除氣態(tài)揮發(fā)性有機物,但需要外加的O3來源補充體系中不能自主產(chǎn)生臭氧.紫外光和催化劑的協(xié)同作用能夠有效地去除VOCs,但降解過程中產(chǎn)生的中間產(chǎn)物容易導致催化劑活性降低.國內(nèi)采用紫外光氧化及紫外光光催化降解氣態(tài)甲苯的研究中,使用的紫外光波長也均是254nm 或者365nm.使用低于254nm 的紫外光氧化氣態(tài)苯系物的研究相對較少.相對于254nm 紫外光,185nm 紫外光具有更高的能量,水和氧氣分子在短波長紫外光輻射下,可產(chǎn)生⋅OH 和臭氧.

 

        本研究選取氣態(tài)甲苯作為目標污染物,使用發(fā)射UV254nm+185nm 波長紫外光的紫外燈,處理5~20mg/m3 的氣態(tài)甲苯,考察各不同參數(shù)對連續(xù)甲苯光降解的影響.確定甲苯初始濃度、氣流流量、相對濕度、O2 含量等因素與甲苯轉化效率及轉化速率的關系;定量分析甲苯在紫外光降解過程中體系O3以及中間產(chǎn)物的產(chǎn)生,探討甲苯在UV254nm+185nm紫外光照射下的降解機理.

 

結論

1 在實驗條件范圍內(nèi),甲苯去除率隨著O2 含量、停留時間的增加而升高;隨著初始濃度的增加而降低;與濕度的關系為先急劇升高然后緩慢增加,而后降低, 很佳相對濕度在40%~50%.

2 體系中檢測到的中間產(chǎn)物主要為苯和苯甲醛,含量較低.甲苯的降解途徑為:在沒有O2 的條件下,甲苯可直接吸收185nm波長分解,效率達到11.7%以上,主要中間產(chǎn)物為苯;在水分子和O2的存在下,甲苯與體系中的⋅OH 反應,先轉化為苯甲醛,苯甲醛繼續(xù)轉化, 很后轉化為苯.

3 在反應體系中,O2在185nm 波長紫外光照射下產(chǎn)生O3,其濃度隨O2含量、停留時間的增加而升高,隨著濕度、甲苯初始濃度的升高而降低.

4 當甲苯初始濃度為16.1mg/m3,O2含量和濕度分別為20%和40%,體系對甲苯的降解效率為82.2%,降解速率為0.44mg/(m3⋅s),產(chǎn)生的O3濃度為131.13mg/m3,中間產(chǎn)物苯和苯甲醛的濃度分別為0.086,0.135mg/m3.可通過水洗方式去除,體系中產(chǎn)生的臭氧濃度較高,反應后殘余的臭氧還需要后續(xù)措施加以去除.